В марте 1924 года диакон Димитрий Смирнов был назначен в Николаевский храм в селе Аксиньино Звенигородского уезда. 21 сентября 1928 года отец Димитрий был рукоположен в сан священника к Троицкому храму в селе Ершово Звенигородского района Московской области. В 1932 году отец Димитрий был переведен в Троицкий храм села Троицкое того же района. В 1937 году он был награжден наперсным крестом.

Как и все священнослужители, отец Димитрий обкладывался безбожными властями большим налогом, который с трудом удавалось заплатить. В 1937 году в связи с неуплатой очередного налога он был оштрафован, и поскольку штраф тоже не удалось заплатить, в феврале 1938 года у него было описано все имущество.
Безбожные власти летом 1937 года приняли решение физически расправиться с Русской Православной Церковью. Гонения повсеместно усилились, кругом арестовывались священнослужители и миряне, которые без всякой вины осуждались к расстрелу или длительному заключению в лагерь. В октябре 1937 года безбожники арестовали и через месяц расстреляли родного брата отца Димитрия протоиерея Всеволода Смирнова1, служившего в Успенской церкви в селе Дерменцево Волоколамского района Московской области.
15 марта 1938 года следователи Звенигородского районного отделения НКВД вызвали на допрос несколько свидетелей, которые дали необходимые гонителям показания против отца Димитрия. Председатель колхоза в селе Троицком, в частности, сказал: «Как служитель культа, Смирнов разлагательски действует на колхоз. Так, в период весеннего сева, а также в уборочную и посевную кампанию он собирает в дни религиозных праздников в церкви колхозниц и колхозников, где ведет агитацию о том, что Бога надо бояться и любить, а колхозы нам все равно ничего хорошего не дают. В дни религиозных праздников колхозники на работу не идут, а идут в церковь, чем срывают колхозную работу и разлагают трудовую дисциплину. Летом 1937 года… все колхозники стали убедительно требовать, чтобы разрешили устроить молебствие о дожде. Несмотря на запрет со стороны сельсовета, молебен Смирновым был устроен тайно и все колхозники были в церкви и работа в колхозе не производилась весь день. В церкви он говорил: вот видите, дождя нет, все сохнет, это потому, что вы в своем колхозе забыли про Бога. Если будете забывать Бога и веру, то вы в своем колхозе умрете с голоду. 23 февраля 1938 года председатель сельсовета ходила описывать имущество у Смирнова за неуплату штрафа. В это время Смирнов сказал: берите, что хотите, мне теперь все равно, ведь советской власти грабить не привыкать».

22 марта священник Димитрий Смирнов был арестован и помещен в камеру предварительного заключения в городе Звенигороде, а потом переведен в Сретенскую тюрьму в Москве. На следующий день следователь допросил священника.
 — С кем вы поддерживаете личную связь? — спросил он.   — Личные связи я поддерживаю с родным братом протоиереем Всеволодом Смирновым, ныне арестованным органами НКВД. Больше связи ни с кем не поддерживаю.    — Вы обвиняетесь в контрреволюционной деятельности и высказывании террористических настроений против советской власти и руководителей партии, — и далее следователь начал зачитывать выдержки из показаний лжесвидетелей. — В предъявленном мне обвинении виновным себя не признаю, — ответил отец Димитрий.
 5 мая следователем были проведены три очных ставки между лжесвидетелями и священником Димитрием Смирновым. В его присутствии они подтвердили данные ранее показания.
 — Признаете ли себя виновным в приведенных свидетелями фактах вашей контрреволюционной деятельности? — спросил следователь священника.
 — Из всех приведенных фактов я подтверждаю только то, что я высказывал недовольство советской властью, поскольку она много налога берет со священников, а также что люди забыли Бога и веру, отчего и живут плохо, а также что я ходил по деревням и проводил молебны, возможно, что и говорил в отношении советской власти, сейчас не помню по своему старому возрасту... Что касается описи у меня имущества, то я говорил, что советская власть накладывает много налога, не по доходу… Что касается молебна о дожде, то я его служил и присутствующим на молебне говорил: вот видите, дождя нет, все сохнет, это потому, что вы, работая в колхозе, забыли про Бога, и если будете забывать про веру и Бога, то за хорошее будет хорошее, а за плохое — плохое.
5 мая 1938 года следствие было закончено. 9 августа 1938 года Особое совещание при НКВД приговорило отца Димитрия к ссылке в Казахстан сроком на пять лет.
Священник Димитрий Смирнов, очевидно еще находясь в Москве, умер 13 сентября 1938 года и был погребен в безвестной могиле.